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厭氧序批式反應器額外添加氧化石墨烯對藥品去除之可行性

為了解決體積莫耳濃度代號的問題，作者張順翔 這樣論述：

隨著醫療科學發展，藥品及個人保健用品（Pharmaceuticals and personal care products，PPCPs）種類相當廣泛如抗癲癇藥物、鎮痛解熱劑、抗生素，或是個人護理用品，如防曬劑、香水、化妝品等，加上取得之便利性，PPCPs用量日亦漸增，在一般傳統污水處理程序無法有效除去，因此環境水體、污水廠出流水中皆偵測到PPCPs存在ng/L - µg/L濃度。本研究選用厭氧序批式反應器（Anaerobic Sequencing Batch Reactor，ASBR）進行馴養污泥及批次處理實驗，以了解在馴養階段或處理階段額外添加吸附劑生物對藥品廢污水二級生物處理之影響，三種

目標藥品為：抗癲癇藥物之卡馬西平（Carbamazepine）、抗組織胺之多西拉敏（Doxylamine）、非類固醇止痛（藥品種類用量最大）之布洛芬（Ibuprofen）。藥品結構特徵可能影響生物處理去除效率，如卡馬西平及布洛芬皆為接受電子基團（Electron acceptor groups，EWGs），但其自由能低於電子接受者為CO2及SO42-可貢獻之自由能；多西拉敏則具有供電子基團（Electron donor groups，EDGs）。添加之吸附劑生物載體為氧化石墨烯（Graphene oxide，GO）材料，希冀藉由其豐富含氧官能基團和二維平面結構表面邊緣，助於生物電子傳遞之特性，

觀察對生物及藥品去除影響，實驗過程亦嘗試添加活性碳作為對照組。馴養污泥階段，在總體積2.5 L之ASBR每6天為1週期添加吸附劑及3種藥品，實驗為4座反應槽分別為：（1）厭氧污泥添加GO及藥品（命名為GSP）、（2）厭氧污泥添加活性碳（Active carbon，AC）及藥品（命名為ASP）、（3）厭氧污泥添加藥品（命名為SP）、（4）厭氧污泥（命名為BS）。不同馴養條件觀察吸附劑差異對生物之影響和藥品去除，及藥品是否能藉由厭氧污泥馴養提升藥品去除能力。實驗結果顯示，4種不同馴養污泥條件組別，污泥生長無顯著性差異（P≥0.05），GO與藥品並未對馴養過程之厭氧污泥生長情形產生明顯的負面影響。4

組馴養污泥在48天至69天馴養期間，多西拉敏及布洛芬本身物化結構可能為生物降解及生物吸附，去除率皆高於90%；GSP組別發現（57天到69天）卡馬西平無去除效果，馴養期間亦可能有生物吸脫附情況產生。批次實驗，在總體積為300 ml之ASBR添加吸附劑及3種藥品，分別改變水力停留時間和吸附劑劑量，（1）不同水力停留時間實驗為：抽取4種不同馴養過程之厭氧污泥，加入含特定藥品濃度（800 mg/L）合成廢水，並分別再添加1 mg吸附材料（GO及AC）；（2）不同吸附劑類型及劑量實驗為：抽取已馴養藥品完成之厭氧污泥（SP），加入含特定藥品濃度（800 mg/L）合成廢水，並分別再添加1 0、20及50

mg吸附材料（GO及AC）。批次實驗結果顯示，當中馴養及處理階段皆添加GO（1 mg），接觸時間須至6天，生物對水中有機質利用率提升現象，或是處理階段添加高劑量GO（50 mg），碳源、氮源及藥品（卡馬西平和布洛芬，分別為30.4-55.6%及30.5-70.4%去除率）濃度皆有降低，且污泥量生長增加3.4-9.9%，說明加入GO產生正面效益共代謝藥品，另外卡馬西平酸性環境下帶正電亦可能被生物污泥及GO所吸附（污泥顆粒及GO表面含氧官能基皆帶負電）；當兩階段添加AC，接觸時間須至6天，或是處理階段添加高劑量AC（20-50 mg），幫助生物吸附水中卡馬西平及布洛芬進行降解，去除率為78.0-

93.7%及62.0-93.1%。空白厭氧污泥，處理階段分別添加1 mg吸附劑（GO及AC），在自由能及劑量不足下，需要增加接觸時間至6天，提升3種藥品去除。

CoO-MgO二元系統之早期燒結與脈衝雷射剝熔蝕

為了解決體積莫耳濃度代號的問題，作者陳邦盈 這樣論述：

在第一部分中，利用莫耳比MgO:CoO=1:1之次微米混合粉末，乾壓後於800℃~1050℃溫度範圍進行早期燒結的實驗。以BET/BJH量測比表面積和孔洞的變化，SEM觀測早期燒結時粉末的結構變化，得以探討粉末在早期燒結時的粗化與聚簇情形。實驗結果可以發現實驗粉體為中孔洞材料，也可以看到早期燒結粗化與聚合所形成的管狀孔洞和孤獨孔洞。比表面積大致隨著熱處裡的溫度與時間的增加而下降，但是前1~2分鐘，比表面積的值呈現紛亂的情況，可能與CoO相變為Co3O4有關。利用阿瑞尼士方程式求得早期燒結粗化聚簇所需之活化能為87.4±1.1 kJ/mol，比單用MgO或CoO來的小，可見MgO與CoO的交互

擴散有助於降低早期燒結粗化的活化能。外插到表面積變化速率(ΔS/S0 per min)為零的地方，可得早期燒結粗化聚簇的溫度下限(Tcr)約為1033K(760℃)，可作為第二部份脈衝雷射動態情況下此成份系奈米顆粒行為的參考。 在第二部分中，利用脈衝雷射於水中/大氣中轟擊CoO-MgO二元系統(9:1，1:1，1:9莫耳比)材料，並以X光繞射、偏光顯微鏡、UV吸收光譜、電子顯微鏡觀察試片變化。實驗所得以岩鹽結構為主，尖晶石結構為次(僅限富鈷成份M1C9)的凝固或凝聚顆粒其XRD繞射精緻化晶格常數變小，顯示有壓縮內應力存在。UV吸收光譜測得大氣中雷射剝熔蝕所得凝聚顆粒的最小能隙值約3點多電

子伏特。電子顯微鏡觀察發現無論靶材成分，大氣中雷射剝熔蝕所得的岩鹽結構奈米凝聚顆粒形狀大多近似為立方體，而凝固較大顆粒則呈球狀。且近似立方體奈米顆粒特定喜好表面{100}＞{110}＞{111}、{021}、{013}、{311}，而藉此聚簇統一或造成特殊晶界，包括[100]/~(100)15-20∘扭轉界面，[100]/(100) ~26.6∘與45∘扭轉界面。而富Co M1C9或CoO成份在空氣中較長時間(15s)剝熔蝕可以有共存的立方體尖晶石結構顆粒，在水中更長時間(5min)所得尖晶石顆粒則有發達的~{111}表面，據此聚簇貼合形成以[110]為轉軸的( 1 )/( 1 )異質傾轉界面

，而隨脈衝雷射累計時間增加而造成岩鹽轉變成尖晶石結構的相變化，顯示前者為後者的必要核種。無論岩鹽或是尖晶石顆粒內部都有間距約為2~1.5nm的順晶排列，而且於脈衝雷射輻射熱作用下呈現殼-核結構，可能跟(Mg,Co)O固溶顆粒催化含碳物質所生成的石墨烯亂層包覆有關，此現象可供催化應用的參考。